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金属分散和活性相结构 加氢裂化催化剂的加氢活性随加氢金属面积的增大而增加,要使较少的金属发挥更高的活性,在于催化剂上的金属组分尽量分散得好,促使多生成加氢活性相,至于加氢活性相的结构是什么,也是许多研究者所关注的问题。常用的测定方法有XPS、XRD、透射电镜(TEM)、扫描透射(STEM)等,此外用电子能谱(ESCA)可以测定在使用状态下的物种、沸石分子筛中离子的位置和性质;用延伸X射线吸收精细结构(EXAFS)可以测定原子的配位、原子间距离、原子离子均方位移、催化剂的结构及该结构对活性的影响,它不仅适用于无定形和晶形载体,也适用与金属,是较为有用的表征催化剂活性相结构的方法。
钌有许多不同的化合价。不同价态的铑可以与多种物质形成络合物,因此铑催化剂的种类非常丰富。大多数钌催化剂具有良好的催化性能,常用于加氢、异构化、氧化和CH活化反应。
结构敏感与非敏感反应对金属负载型催化剂,影响活性的因素有三种:①在临界范围内颗粒大小的影响和单晶取向;②一种活性的第VIII族金属与一种较小活性的IB族金属,如Ni-Cu形成合金的影响;③从一种第VIII族金属替换成同族中的另一种金属的影响。根据对这三种影响敏感性的不同,催化反应可以区分为两大类。一类涉及H-H、C-H或O-H键的断裂或生成的反应,它们对结构的变化、合金的变化或金属性质的变化,敏感性不大,称之为结构非敏感(Structrure- insensitive)反应。
O-(s) >O22-(s)> O2-(s)现在普遍认为在催化剂表面上氧的吸附形式主要有:电中性的氧分子物种(O2)ad和代负电荷的氧离子物种(O2-分子吸附氧、O-原子吸附氧、O2-晶格氧),这些氧物种可以采用电导、功函、ESR以及化学方法给与测定。以分子氧形式进行化学吸附时,氧物种的电导不变,而以离子氧形式进行化学吸附时,常常伴以很明显的电导变化,并且由于在表面上形成一负电荷层和靠近晶体表面层形成正的空间电荷,使功函随之增加,所以可借助电导和功函的测量容易区别可逆吸附的分子氧和不可逆吸附的离子氧。
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