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氢溢流现象的研究,发现了另一类重要的作用,即金属、载体间的强相互作用,常简称之为SMSI(Strong-Metal-Support-Interaction)效应。当金属负载于可还原的金属氧化物载体上,如在TiO2上时,在高温下还原导致降低金属对H2的化学吸附和反应能力。这是由于可还原的载体与金属间发生了强相互作用,载体将部分电子传递给金属,从而减小对H2的化学吸附能力。受此作用的影响,金属催化剂可以分为两类:一类是烃类的加氢、脱氢反应,其活性受到很大的抑制;另一类是有CO参加的反应,如CO + H2反应,CO + NO反应,其活性得到很大提高,选择性也增强。这后面一类反应的结果,从实际应用来说,利用SMSI解决能源及等问题有潜在意义。研究的金属主要是Pt、Pd、Rh贵金属,目前研究工作仍很活跃,多偏重于基础研究,对工业催化剂的应用尚待开发。
钌有许多不同的化合价。不同价态的铑可以与多种物质形成络合物,因此铑催化剂的种类非常丰富。大多数钌催化剂具有良好的催化性能,常用于加氢、异构化、氧化和CH活化反应。
金属分散和活性相结构 加氢裂化催化剂的加氢活性随加氢金属面积的增大而增加,要使较少的金属发挥更高的活性,在于催化剂上的金属组分尽量分散得好,促使多生成加氢活性相,至于加氢活性相的结构是什么,也是许多研究者所关注的问题。常用的测定方法有XPS、XRD、透射电镜(TEM)、扫描透射(STEM)等,此外用电子能谱(ESCA)可以测定在使用状态下的物种、沸石分子筛中离子的位置和性质;用延伸X射线吸收精细结构(EXAFS)可以测定原子的配位、原子间距离、原子离子均方位移、催化剂的结构及该结构对活性的影响,它不仅适用于无定形和晶形载体,也适用与金属,是较为有用的表征催化剂活性相结构的方法。
活性组分与载体的溢流现象(Spillover)和强相互作用所谓溢流现象,是指固体催化剂表面的活性中心(原有的活性中心)经吸附产生出一种离子的或者自由基的活性物种,它们迁移到别的活性中心处(次级活性中心)的现象。它们可以化学吸附导出新的活性或进行某种化学反应。如果没有原有活性中心,这种次级活性中心不可能产生出有意义的活性物种,这就是溢流现象。它的发生至少两个必要的条件:(A)溢流物种发生的主源;(B)接受新物种的受体,它是次级活性中心。
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